分子光化学及光催化过程中的非绝热动力学

杨学明

中国科学院大连化学物理研究所 大连市中山路457号 邮编116023

光诱导的化学反应研究是化学研究的一个重要方向。本报告将从简单分子光化学特别是水分子和甲醇分子的真空紫外光化学过程的动力学研究出发，阐述分子光化学过程中的非绝热动力学过程的重要性。而这类非绝热动力学过程在表面分子光催化过程中是否同样重要则是一个非常有意义的研究课题。近年来，我们实验室发展了一些新的研究表面光催化动力学过程的实验方法，用于研究甲醇和水分子在TiO2(110)表面的光催化动力学过程。从初步的实验结果中，我们发现TiO2(110)表面对于甲醇分子具有非常强的光催化活性，而对于水分子则没有任何光催化活性。进一步实验和理论研究表明甲醇分子在TiO2(110)表面的光催化活性完全可以用表面基态化学反应来描述。这一研究结果说明非绝热动力学过程在分子表面光催化反应中可能相当重要。这一方向的实验和理论研究对于如何从根本上理解表面光催化过程的物理化学机制具有重要的学术意义。

关键词：分子光化学；表面光催化；非绝热动力学；甲醇分子；水分子

学历

1991年 美国加州大学圣巴巴拉分校化学系 哲学博士 (Ph.D.)
1985年 中国科学院大连化学物理研究所 理学硕士 (M.S.)
1982年 浙江师范大学物理系 理学学士 (B.S.)

经历

研究员兼分子反应动力学国家重点实验室主任, 中国科学院大连化学物理研究所，2001年–现在
兼职教授     中国科学技术大学 化学物理系 2003年–现在
研究员         台湾中研院原子与分子科学研究所 2000–2003年
副研究员     台湾中研院 原子与分子科学研究所 1995–2000年
合聘教授     台湾清华大学 化学系 1999–2003年
博士后研究   美国加州大学伯克莱分校 劳伦斯伯克莱国家实验室
1993–1995年
博士后研究   美国普林斯顿大学 化学系 1991–1993年
 

奖项及荣誉

国际自由基会议 布洛依达奖 2001年
ISI 经典引文奖 2001年
海外华人物理学会(OCPA) 亚洲成就奖  2002年
国家自然科学基金委 杰出青年基金获得者 2005年
美国物理学会会士 2006年
中国科学院杰出科学成就奖 2007年
辽宁省自然科学一等奖 2007年
何梁何利基金科技进步奖 2008年
周光召基金会 杰出青年基础研究奖 2008年
国家自然科学二等奖 2008年
陈嘉庚科学奖 2010年
长江学者成就奖 2010年
中国科学院院士 2011年

主要研究方向

· 分子光化学动力学研究
         · 双分子化学反应动力学研究
· 大气化学,燃烧化学及星际化学中的主要物理化学问题.
· 表面光化学和光催化动力学研究
· 分子束与表面的相互作用研究

研究论文及专著

发表论文200多篇,其中有 Science 8篇, Nature 1篇, PNAS 4篇，Phys. Rev. Lett. 8篇, JACS 1篇. 两本世界科学出版社(World Scientific Publishing, Singapore)出版的专著.

代表性论文：
1) X. Liu, Jim J. Lin, S. A. Harich, G. C. Schatz and X. Yang*, A Quantum-State-Resolved Insertion Reaction: O(1D) + H2(J=0) ® OH(X2P,v,N) + H(2S), Science 289, 1536(2000).
2) S. A. Harich, X. Yang, R. N. Dixon, X. Yang*, Extremely Rotationally Excited OH from Water (HOD) Photodissociation through Conical Intersections, Phys. Rev. Lett. 87(25), 253201(2001).
3) S. A. Harich, D. Dai, C. C. Wang, X. Yang*, S. D. Chao and R. T. Skodje, Forward  scattering due to slow-down of the intermediate in the H + HD ® D + H2 reaction,  Nature 419, 281(2002).
4) D. Dai, C. C. Wang, S. A. Harich, X. Wang, X. Yang*, S. D. Chao, R. T. Skodje, Interference of quantized transition state pathways in the H+D2® HD + D, Science 300, 1730(2003).
5) M. Qiu, Z. Ren, L. Che, D. Dai, S. A. Harich, X. Wang, X. Yang*, C. Xu, D. Xie*, M. Gustafsson, R. T. Skodje, Z. Sun, D. H. Zhang*, Observation of Feshbach resonances in the F+H2®HF+H reaction, Science 311, 1440(2006).
6) X. Wang,  W. Dong,  M. Qiu, Z. Ren, L. Che, D. Dai, X. Wang, X. Yang*, Z. Sun, B. Fu, S.-Y. Lee, X. Xu, D. H. Zhang*, HF(v’=3) Forward Scattering in the F+H2 Reaction: Shape Resonance and Slow-Down Mechanism, PNAS 105, 6227(2008) .
7) X. Yang*, State-to-State Dynamics of Elementary Bimolecular Reactions, Ann. Rev. Phys. Chem. 58, 433(2007).
8) Z. Ren, L. Che, X. Wang, M. Qiu, W. Dong, D. Dai, X. Wang, X. Yang*, Z. Sun, B. Fu, S.-Y. Lee, X. Xu and D. H. Zhang*, Probing the Feshbach Resonance Potential in the F Atom Reaction with Hydrogen via Isotope Substitution, PNAS 105, 12662(2008) .
9) X. Wang, W. Dong, C. Xiao, L. Che, Z. Ren, D. Dai, X. Wang, P. Casavecchia, X. Yang*, B. Jiang, D. Xie, Z. Sun, S. Lee, D. Zhang, H. Werner, M. Alexander. The extent of non-Born-Oppenheimer coupling in the reaction of Cl(2P) with para-H2, Science322, 573(2008).
10) C. Zhou, Z. Ren, S. Tan, Z. Ma, C. Xiao, X. Mao, D. Dai, H. Fan, X. Yang*, J. LaRue, R. Cooper, A. M. Wodtke, Z. Wang, Z. Li, B. Wang, J. Yang, J. Hou, Site-Specific Photocatalytic Splitting of Methanol on TiO2(110), Chemical Science 1, 575(2010).